Schon früh gehörte Wallmerod zum Herrschaftsbereich der Herren von Molsberg, die um die Jahrtausendwende im Einvernehmen mit dem Deutschen König Burg Molsberg als Familiensitz erbaut hatten. Burg Molsberg, 1116 erstmals genannt, war der Mittelpunkt eines kleinen Burgfriedensbezirks, der ungefähr den Bereich des heutigen Molsberg umschloss. Im Umkreis der Burg Molsberg verfügten die Burgherren über zahlreiche Güter, Rechte und Einkünfte. In Wallmerod besaßen die Molsberger ein Hofgut. Ähnliche Höfe der Molsberger waren auch in einigen anderen Orten des Burgumfeldes zu finden, etwas in Hundsangen, Niederzeuzheim, Meiningen und Wörsdorf.[Anm. 3] Das die Molsberger Rechte und Besitzungen im hohen Maße auf königliche Begabungen beruhten, zeigt in Wallmerod der noch heute bekannte Flurnamen »Königsheck« südlich des Ortes.[Anm. 4] Doch auch andere Familien verfügten über Gerechtsame in Wallmerod. So sind etwa die Waldboten von Waldmannshausen im 14. Jahrhundert als Inhaber von Zehntrechten belegt.[Anm. 5]

Um sich gegenüber möglichen territorialen Begehrkichkeiten benachbarter Herren behaupten zu können, suchten die Molsberger die Nähe der mächtigen Trierer Erzbischöfe . Diether von Molsberg trug im Jahr 1273 seine Burg Molsberg dem Trierer Erzbischof Heinrich II. von Finstigen (1260-1286) zu Lehen auf.[Anm. 6] Das heißt, Herr Diether übertrug dem Erzbischof das Eigentum an seinem Stammsitz und erhielt den Besitz als Lehen zurück. Er durfte als Lehensmann weiterhin auf der Burg wohnen bleiben, genoss aber jetzt den ausdrücklichen Schutz seines Lehensherrn.

Drei Jahre später wird das nahe Wallmerod erstmals erwähnt. Am 4. Februar 1276 trafen sich der Kölner Erzbischof Siegfried von Westerburg, der Trierer Erzbischof Heinrich von Finstingen, die Grafen Gerhard von Diez und Heinrich von Sponheim, sowie Diether von Molsberg und seine Gemahlin Lisa von Isenburg zu einem Vertragsabschluss in »Walminrode«. Diether von Molsberg sicherte feierlich zu, in Zukunft das Kloster Marienstatt bei Hachenburg nicht weiter zu schädigen und alle Rechte des Klosters zu beachten.[Anm. 7] Damit wurde ein langer Streit zwischen dem Kloster Marienstatt und den Herren von Molsberg beigelegt.[Anm. 8]

Nachlässige Wirtschaftsführung und politische Veränderungen führten zum wirtschaftlichen Niedergang der Molsberger. Die Grafen von Diez, die bereits 1276 bei den Verhandlungen bezüglich des Klosters Marienstatt federführend beteiligt waren, traten in Wallmerod an die Stelle der Molsberger und übernahmen von ihnen die Ortsherrschaft. Sie schifen das Gericht Hundsangen (1366 erstmals erwähnt) und ordneten Wallmerod und seine Bewohner diesem Gericht zu. Die Zugehörigkeit des Dorfes ist in den Jahren 1490 und 1684 belegt.[Anm. 9]

In Wallmerod war ein Geschlecht ansässig, dass sich nach seinem Wohnort benannte. Ob aber der 1344 und 1354 genannte Edelknecht Alf von Wirmederode wirklich aus Wallmerod stammte, ist unsicher.[Anm. 10]
Im Jahr 1383 ist bei einer Schlichtung zwischen den Grafen Ruprecht und Johan von Nassau unter den sieben Schiedsleuten ein Arnold von Wallmerod zu finden.[Anm. 11] Bei einem Tausch von trierischen und diezischen Eigenleuten (Leibeigenen bzw. Hörigen) im Jahr 1478 wird die Wallmenroderin Elsgin Numor, bisher Leibeigene der Grafschaft Diez erwähnt.[Anm. 12]

1489 wird bekannt, dass die Waldboten von Pfaffendorf (bei Koblenz) über Zehntrechte u.a. in Wallmerod verfügten, die als Burglehen zu Hadamar verdient werden mussten.[Anm. 13] Die Walpoden von Pfaffendorf hatten das diezische Waldbotenamt um 1472 von den ausgestorbenen Waldboten von Waldmannshausen übernommen. Die Pfaffendorfer genossen die Einkünfte aus den Zehnteinnahmen zu Wallmerod auch noch in den Jahren 1501 und 1542.[Anm. 14] Im Jahr 1602 verkauften Hans Wolf von Liebenstein, jetzt Oberwaldbote der Grafschaft Diez, und seine Ehefrau den Zehnten zu Wallmerod an Jost Flick, Zentgraf der Grafschaft Diez.[Anm. 15]

Als der letzte Graf von Diez Gerhard VII. im Jahr 1386 verstarb, wurde das diezische Erbe in einem vielschichtigen und komplizierten, sich über Jahrzehnte hinziehenden Prozess in verschiedene Anteile aufgespalten. Mitte des 16. Jahrhunderts kam diese Entwicklung zu einem vorläufigen Abschluss. Zunächst wurde der den Herren von Eppstein verbliebene Teil 1535 an den Trierer Erzbischof Johann III. von Metzenhausen (1531-1540) abgetreten. Im sogenannten »Diezer Vertrag« vom 27. Juli 1564 wurde die Grafschaft schließlich in eine nassau-dillenburgische und eine kurtrierische Hälfte geteilt. U.a. fielen die sogenannten »Vier Kirchspiele« Nentershausen, Meudt, Salz und Hundsangen an Kurtrier. Da Wallmerod nach wie vor zum Amt Hundsangen gehörte, kam der Ort jetzt unter Trierer Landeshoheit. Eine der Folgen war, dass die Bewohner des Dorfes den katholischen Glauben behalten konnten.

Spätestens Ende des 15. Jahrhunderts verfügten die Herren von Staffel über ein Hofgut in Wallmerod, das sie als Lehen der Trierer Erzbischöfe bewirtschafteten. Im Jahr 1496 ist Johann von Staffel als Lehnsmann bezeugt[Anm. 16] Als Johann wohl 1509 verstarb, verpfändeten Wilhelm von Staffel und Winrich von Langenau als Vormünder des verstorbenen Johann den Hof auf 14 Jahre für 300 Gulden.[Anm. 17] Der Hof der Herren von Staffel wird im 16. Jahrhundert mehrfach genannt.[Anm. 18]

Der Hof der Herren von Staffel in Wallmerod hatte einen beachtlichen Wert, den die Hofbesitzer gelegentlich zu nutzen wussten. Am 14. Februar 1552 bekundeten Hilger von Staffel und seine Familie, dass sie von den Erben des alten Waldboten Johann von Hachemberg weitere 60 Gulden zu den bereits erhaltenen 300 Gulden auf ihren Hof Wallmerod (auf Wiederkauf) geliehen hatten.[Anm. 19] 1625 und 1665 wird der Hof der Staffel in Wallmerod, immer noch als Lehen des Trierer Kurstaates genannt.[Anm. 20] Danach ging der Hof zu einem nicht näher bekannten Zeitpunkt an die Herren von Walderdorf über. Am 8. April 1713 bestätigte dann Wilhelm Joseph Lothar Boos von Waldeck, dass der Trierer Erzbischof Karl Joseph von Lothringen (1711-1715) ihn für Karl Lothar Freiherr von Walderdorff mit Burg und Schloss Molsberg sowie mit dem ehemaligen Hof der Herren von Staffel in Wallmerod belehnt hatte.[Anm. 21]

In den folgenden Jahren sind bisher nur bruchstückhafte Nachrichten aus Wallmerod überliefert. Am. 1. Juli 1654 wurde in Wallmerod eine herrschaftliche Urkunde ausgestellt. An diesem Tag verkaufte Franz Distell dem Kurfürsten von Trier seine Marmorsteingrube unterhalb Hundsangen für 15 Taler.[Anm. 22] Im 17. Jahrhundert werden zwei Wallmeröder als Schultheißen in Hundsangen erwähnt: Peter Sturm 1602-1627 und Lorentz Schlupge 1649-1664.&[Anm. 23] Ohne nähere Einzelheiten zu benennen, werden einige Heimberger (Ortsvorsteher) in Berod und Wallmerod erwähnt: Peter Ludwig 1653-1654, Johannes Sturm 1695-1715, Lothar Ludwig 1717-1733, Fritz Bendel 1734-1756, Heinrich Ninck 1757-1773, Johannes Schmitt 1775-1782, Jakob Dillmann 1783-1792, Johann Wolff 1802 und Peter Bach 1804.

Im Jahr 1696 wird die Kapelle St. Mariae Virginis in Wallmerod geweiht.[Anm. 24]

Der Einmarsch der französischen Revolutionstruppen in den Jahren nach 1793 veränderte die politische Landschaft im Reich nachhaltig. So wurden im sog. »Reichsdeputationshauptschluss« vom 25. Februar 1803 die geistlichen Fürstentümer aufgehoben (säkularisiert). Die weltlichen Fürsten wurden für ihre Verluste auf der linken Rheinseite zugunsten Frankreichs auf der rechten Rheinseite entschädigt. So fielen die rechtsrheinischen Gebiete des aufgehobenen Trierer Kurstaates zu einem großen Teil an das Haus Nassau-Weilburg. Wallmerod wurde nassauisch und dem 1809 gebildeten Amt Meudt unterstellt, dessen Amtssitz sich in Montabaur befand.

In den folgenden Jahren wurden Poststraßen und Chausseen ausgebaut.[Anm. 25]

Als Bundesgenosse Österreichs verlor Herzog Adolf von Nassau nach der Schlacht bei Königgrätz Anfang Juli 1866 sein Herzogtum an den preußischen Sieger. Das Herzogtum wurde dem Königreich Preußen einverleibt und bildete fortan den Regierungsbezirk Wiesbaden der Provinz Hessen-Nassau. Die Verwaltungsstrukturen wurden den preußischen angeglichen. Am 22. Februar 1867 wurde der Unterwesterwaldkreis aus dem Amt Wallmerod und den Ämtern Montabaur und Selters gebildet. Der Sitz der neuen Behörde wurde in Montabaur eingerichtet. Es entstanden zudem neue Landgerichte. Das Amtsgericht Wallmerod gehörte zum Landgerichtsbezirk Neuwied. Jetzt wurde das 1848 bereits geforderte Vorhaben, die Rechtspflege von der Verwaltung zu trennen umgesetzt. Das brachte auch in Wallmerod Veränderungen. Die bisher vom Unterwesterwaldkreis in Montabaur wahrgenommene Rechtsprechung, wurde von dem 1867 eingerichteten Amtsgericht übernommen.[Anm. 30] Das »Preußisches Amtsgericht Wallmerod« wurde dem Landgericht Neuwied unterstellt.

Mit einer großen Verwaltungsreform in den Jahren 1885/1866 wurden die Ämter endgültig aufgelöst. Wallmerod verlor jegliche Amtsbefugnis, nur das Amtsgericht blieb erhalten (bis 1966 im alten Amtsgebäude). Wallmerod wurde dem neu gebildeten Kreis Westerburg zugeordnet. Dieser wurde durch die Kreisneugliederung vom 1. Oktober 1932 in den Großkreis Oberwesterwald (Sitz Westerburg) umgewandelt, zu dem dann auch Wallmerod gehörte.

Die Verbandsgemeinde Wallmerod wurde am 1972 aus 15 Ortsgemeinden des Oberwesterwaldkreises (Sitz Westerburg) und fünf Ortsgemeinden des Unterwesterwaldkreises (Sitz Montabaur) neu gebildet. Ober- und Unterwesterwaldkreis wurden 1974 aufgelöst und der Westerwaldkreis (Sitz Montabaur) neu eingerichtet. Obwohl auch das Amtsgericht Wallmerod bereits zum 1. Januar 1967 aufgelöst worden war und das Amtsgericht Westerburg seine Aufgaben übernommen hatte, wurde Wallmerod als Verwaltungssitz der Verbandsgemeinde gewählt, wohl weil es auf eine lange Tradition als Verwaltungs- und Amtsgerichtsort zurückblicken konnte.