In die Straßenzeile der malerischen Augustinerstraße drängt sich die Fassade einer barocken Kirche. Es handelt sich um die Augustinerkirche, die heute als Kirche des Priesterseminars genutzt wird. Die erste Kirche an dieser Stelle ist ca. 1260 im Zusammenhang mit der Niederlassung des Augustinerordens in der Stadt gebaut worden. 1287 wurde der Hochaltar der Kirche dem Hl. Augustinus geweiht. Für 1672 sind bauliche Veränderungen an der Kirche und eine damit verbundene Neueinweihung des Hochaltars belegt.
1768 begann der Neubau der Kirche, nachdem der bis dahin bestehende gotische Bau abgebrochen worden war. Nach drei Jahren Bauzeit war der Fassadenbau aus rotem Mainsandstein 1771 abgeschlossen. Im Mittelpunkt der Fassade steht die Figur Mariens, flankiert vom Hl. Augustinus und der Hl. Monika. Im Bogenfeld darüber ist die Heilige Dreifaltigkeit zu erkennen.

Nach der glücklichen Erstürmung der starken Weisenauer Linien am 29.10.1795 ließ der kaiserlich österreichische Feldmarschall Clairfait den Altar für das aus der alten Liebfrauenkirche herbeigeschaffte Gnadenbild der Muttergottes errichten. Dieser Altar wurde 1853 gänzlich erneuert, umschloss jedoch noch das alte Bild. Im Zuge der Säkularisationsbestimmungen des Reichsdeputationshauptschlusses von 1803 wurde das Augustinerkloster aufgehoben. Seit 1805 dient die Anlage als bischöfliches Priesterseminar. Bischof Colmar konnte am 30. Oktober 1805 mit 10 Alumnen das Priesterseminar der Diözese Mainz eröffnen, wo es bis heute seinen Sitz hat. Die Kirche, die ebenfalls dem Seminar überlassen worden war, wurde 1936 wieder hergestellt. Es handelt sich um einen breiten einschiffigen Raum mit flach gebogenem Holzgewölbe, der Übergang zum Chor wird durch abgerundete Ecken vermittelt. Neben Deckengemälde, Hochaltar, und Seitenaltären ist der ehemalige Eingang zum Kloster (1753) bemerkenswert.
Die Augustinerkirche wurde im Zweiten Weltkrieg wenig beschädigt.
Nach Kriegsende 1945 war sie die einzige Kirche in Mainz, die nach notdürftiger Schließung der Fenster sogleich zum Gottesdienst benutzt werden konnte. Das Kloster bekam mehr ab. Am 8. September 1944 wurden am Kreuzgang der Ost- und Südflügel - in letzterem die Bibliothek - von Bomben getroffen und teilweise zerstört. Von 1948 bis 1950 wurden die im Krieg zerstörten Wohn- und Bibliotheksräume wieder hergestellt. Vom Kloster ist von der Augustinerstraße aus nur das Portal sichtbar. Kirche und Klosterportal sind durch Bürgerbauten voneinander getrennt. Über dem Klosterportal befindet sich ein so genanntes Chronogramm, aus welchem sich das Jahr 1753 ergibt, wenn man die römischen Zahlzeichen addiert. Das errechnete Jahr markiert das Ende der Um- und Neubauarbeiten am Kloster.